GREENH3
Aperçu
Conversion (photo)électrochimique directe d’azote atmosphérique en ammoniac
PR Marc Robert
UMR CNRS 7591 Electrochimie Moléculaire – Université Paris Cité
Le projet GREENH3 s’attaque au grand défi de la production (photo)électrochimique d’ammoniac (NH3) à partir de N2 atmosphérique comme alternative au procédé actuel Haber-Bosch qui contribue pour environ 1,5% aux émissions mondiales de CO2.
Projet multidisciplinaire et collaboratif, GREENH3 repose sur une rupture de paradigme consistant à développer des (photo)électrocatalyseurs moléculaires, hétérogènes et nanostructurés incluant exclusivement des métaux non nobles.
Projet multidisciplinaire et collaboratif, GREENH3 repose sur une rupture de paradigme consistant à développer des (photo)électrocatalyseurs moléculaires, hétérogènes et nanostructurés incluant exclusivement des métaux non nobles.
Mots clés: Ammoniac, Electrocatalyse, Photo-électrocatalyse, Power-to-X, Liquide ionique, Modélisation microcinétique, Conversion, Azote
Actualités
Tâches
Nos recherches
Synthèse et mise au point de matériaux
- Synthèse de catalyseurs moléculaires et supramoléculaires bimétalliques
- Synthèse de matériaux catalytiques nanostructurés
- Mise au point de nouveaux solvants de type liquide ionique par combinaison d’approches expérimentales et théoriques
- Synthèse de matériaux catalytiques nanostructurés
- Mise au point de nouveaux solvants de type liquide ionique par combinaison d’approches expérimentales et théoriques
Etudes de leurs propriétés
Etudes théoriques des systèmes les plus actifs
- Etudes des propriétés et comportements (photo) électrocatalytiques des différents systèmes mis au point
- Etudes des propriétés et comportements (photo) électrocatalytiques des différents systèmes mis au point
Développement de systèmes
Développement et optimisation des photoélectrodes pour la réduction de N2
- Développement et optimisation de réacteurs à l’échelle du laboratoire basés sur des électrodes à diffusion de gaz
- Développement et optimisation de réacteurs à l’échelle du laboratoire basés sur des électrodes à diffusion de gaz
Le consortium :
8 laboratoires académiques
Des attendus scientifiques
La réduction du diazote (NRR, N2 + 6H+ + 6e- = 2NH3) est un processus électrochimique qui met en jeu le transfert de six électrons et six protons. Cela implique une cascade d’étapes élémentaires nécessitant une réactivité versatile au niveau du site actif métallique M. Ce dernier doit être capable de rompre la triple liaison N-N sans créer une interaction M-N trop forte pour éviter l’empoisonnement du catalyseur, et simultanément éviter la réduction compétitive des protons en H2.
L’approche de GREENH3 repose sur une rupture de paradigme consistant à développer des (photo)électrocatalyseurs moléculaires, hétérogènes et nanostructurés incluant exclusivement des métaux non nobles, dans des électrolytes de type liquide ionique, et pour lesquels nous allons : .
(i) identifier les phases les plus prometteuses ; .
(ii) étudier et identifier les mécanismes catalytiques de l’échelle atomique à celle moléculaire puis modéliser avec précision les (photo)électrocatalyseurs préparés en incluant une description explicite du solvant et/ou de l’électrolyte ; .
(iii) optimiser les catalyseurs et les inclure dans des cellules de (photo)électrolyse aux performances inédites. .
GREENH3 mettra à jour les mécanismes qui verrouillent aujourd’hui la conversion (photo)électrochimique directe du N2 atmosphérique en ammoniac, en combinant approches expérimentales et théoriques. Les électrolytes de type liquide ionique permettront de réaliser la conversion de N2 en NH3 avec un haut rendement en surmontant les barrières actuelles liées à une cinétique trop lente et à la réaction compétitive de réduction des protons.
L’approche de GREENH3 repose sur une rupture de paradigme consistant à développer des (photo)électrocatalyseurs moléculaires, hétérogènes et nanostructurés incluant exclusivement des métaux non nobles, dans des électrolytes de type liquide ionique, et pour lesquels nous allons : .
(i) identifier les phases les plus prometteuses ; .
(ii) étudier et identifier les mécanismes catalytiques de l’échelle atomique à celle moléculaire puis modéliser avec précision les (photo)électrocatalyseurs préparés en incluant une description explicite du solvant et/ou de l’électrolyte ; .
(iii) optimiser les catalyseurs et les inclure dans des cellules de (photo)électrolyse aux performances inédites. .
GREENH3 mettra à jour les mécanismes qui verrouillent aujourd’hui la conversion (photo)électrochimique directe du N2 atmosphérique en ammoniac, en combinant approches expérimentales et théoriques. Les électrolytes de type liquide ionique permettront de réaliser la conversion de N2 en NH3 avec un haut rendement en surmontant les barrières actuelles liées à une cinétique trop lente et à la réaction compétitive de réduction des protons.
Impacts environnementaux
Depuis des décennies, les scientifiques rêvent d’utiliser le N2 atmosphérique pour produire du NH3 sans utiliser de H2 ni générer de CO2, un scénario encore hors de portée en raison du manque de connaissances fondamentales concernant les paramètres qui dictent l’activité, la sélectivité et la durabilité des catalyseurs. GREENH3 développera un procédé de (photo)électrosynthèse ((photo)Power-to-X), le choix le plus prometteur pour une production verte sur site et décarbonée de NH3.
Développement de compétences
3 doctorants et 5 post-doctorants
Réalisations 2023
En 2023, des premiers matériaux aux propriétés prometteuses ont commencé à être préparés et caractérisés, en s’appuyant sur des simulations par dynamique moléculaire, et sur des modélisations quantiques. En particulier des catalyseurs nanométriques mono et bimétalliques, et des nouveaux électrolytes à base de liquides ioniques poreux ont été synthétisés. En parallèle, des protocoles expérimentaux rigoureux et reproductibles pour la détection et la quantification de l'ammoniac dans des cellules électrochimiques ont été mis au point, ouvrant la voie à une analyse systématique des catalyseurs innovants synthétisés dans le consortium.
